Después de la Desamortización de Mendizábal de 1835 la iglesia queda sin culto, y no será hasta 1854 cuando el mismo se restablezca, aunque no la vida monacal que desapareció para siempre. La iglesia aunque con culto, languidece y la mayoría del tiempo permanece cerrada sólo abriéndose en ocasiones puntuales para celebraciones importantes. La situación cambiará cuando se hagan cargo del templo los Padres Redentoristas que permanecerán al frente del templo entre 1917 y 1993 con el sólo paréntesis de la Guerra Civil (1936-1939). Durante este periodo de guerra la iglesia es cerrada y aunque dedicada a almacén de municiones la misma no es incendiada, no así los bienes muebles, muchos de los cuales desaparecen sin que hayamos vuelto a saber nada de ellos.

La iglesia, situada en el costado oeste del convento, es de planta basilical con tres naves divididas en tres tramos, ancho transepto, capillas laterales y cúpula de ladrillo con tambor en el crucero. La cabecera articula un profundo presbiterio acabado en un testero semicircular. Coro alto a los pies. Previo a la entrada al templo encontramos un vestíbulo o atrio. A la derecha de la Capilla Mayor y como continuación de la nave lateral de la epístola encontramos la Capilla dedicado al Santísimo. A la izquierda de la Capilla Mayor en lugar de una capilla encontramos un camino de paso a a sacristía y a las dependencias del antiguo monasterio. La iluminación del templo se realiza a través de ocho vanos abiertos en el tambor de la cúpula del crucero y el vano abierto a los pies y que ilumina el coro, es por tanto una iglesia escasa en luminosidad.

Antes que esta iglesia, había en este lugar otra iglesia construida entre 1720 y 1725 de la que se desconocen sus características ya que fue derruida para construir la actual, pues ésta antigua era de proporciones mucho más modestas.

La fachada del templo se articula con dos cuerpos horizontales y tres calles separadas por cuatro pilastras compuestas de orden gigante. La fachada está presidida por dos torres que flanquean un gran frontón triangular. Cuatro grandes pilastras cobijan las tres puertas (una por cada una de las naves interiores) y los dos balcones adintelados con frontones triangulares de los extremos. Sólo los revestimientos de teja vidriada de las torres (blancas y azules) y la cúpula son de tradición propiamente valenciana. Sobre el frontón triangular dos figuras femeninas alegóricas, una de ellas porta una cruz y una llama en su mano y representa a la Religión y la otra cruza sus brazos sobre el pecho y tiene una llama sobre su cabeza, en alusión a la Devoción, son obras de José Puchol y Rubio (* Valencia 1743 † Valencia 1797) labradas en 1770.

En el frontis de la iglesia destaca el escudo con las Armas Reales del rey Carlos III que ordenó y sufragó la construcción del Convento y de la iglesia. La labra es obra de Jaime Molins en 1770. Debajo del escudo un vano semiesférico cerrado por una reja de hierro permite la iluminación interior del coro.

Nada más traspasar la portada entramos en el atrio anteriormente comentado, aunque hoy día no tiene nada de particular, en origen disponía de dos altares, uno de ellos dedicado a Nuestra Señora de Gracia y a su frente, el Altar del Niño Jesús con la presencia de una escultura de Jesús Niño predicando en el templo y que en la actualidad se encuentra en el presbiterio de la iglesia.

Ya en el interior de la iglesia observaremos también el imponente orden clásico de los muros, y son de destacar el templete del altar mayor en forma de tabernáculo obra de Miguel Fernández y las pinturas con perspectivas de arquitecturas fingidas, obra de Felipe Fontana (Bolonia 1744 - Madrid 1800) realizadas en 1770. Las naves laterales se abren a la nave central a través de grandes arcos de medio punto que apoyan en pilastras. Las naves se cubren con bóvedas de medio cañón con lunetos apoyadas en arcos fajones. Adosados a los muros grandes pilastras de orden corintio con fustes acanalados.

El templo tiene un total de nueve Altares o Retablos, los situados en las capillas laterales y en el tránsito de la sacristía son de madera dorada realizados en el siglo XVIII procedentes de la iglesia de 1725, los dos que se encuentran en la nave del crucero están realizados sin embargo en obra a principios del siglo XX.

Comenzando por el transepto y por el lado de la epístola (a nuestra derecha si miramos el Altar Mayor) encontramos las siguientes capillas:

• Retablo de San Antonio de Padua (en el brazo del transepto). En el centro del retablo en el interior de una hornacina imagen de San Antonio de Padua que se encuentra recibiendo al niño Jesús que le entrega una gloria de ángeles. Sobre la mesa del altar, un busto en altorrelieve de Cristo Corazón Eucarístico con el Santo Cáliz, obra de José María Ponsoda Bravo. Este Cristo sufrió daños importantes en la Guerra Civil y Ponsoda tuvo que restaurar la imagen en las partes dañadas una vez finalizada la Guerra.
• Retablo de San José. El centro del retablo lo ocupa la imagen de San José con el Niño Jesús en brazos, obra en cartón-piedra de 1941. En la parte inferior del retablo en el interior de una hornacina una pequeña imagen del Niño Jesús. En la parte superior en el interior de un óvalo los atributos de carpintería de San José.
• Retablo de San Cayetano con el Niño Jesús en brazos. En la parte superior, en el interior del óvalo, óleo representando a María Magdalena penitente. Con anterioridad esta capilla se encontraba bajo la titularidad de San Bernardo.
• Retablo de la Trinidad o del Padre Celestial. Centra el retablo un lienzo bocaporte dedicado a la Santísima Trinidad. El lienzo es obra del pintor valenciano Manuel Diago Benlloch de 1941. En la parte superior en el óvalo, lienzo de María Magdalena penitente. Anteriormente llamada capilla de San Jorge.

Continuando por la nave del evangelio encontramos las siguientes capillas o retablos:

• Retablo de San Fermín, patrón de los navarros. En la parte superior San Miguel Arcángel aplastando al diablo. Con anterioridad esta capilla recibía el nombre de Capilla de San Miguel Arcángel.
• Retablo de San Mateo. Escultura obra de Enrique Pariente Sanchis de 1951. En el óvalo de la parte superior lienzo de Santiago el Mayor. Con anterioridad la capilla se encontraba bajo la titularidad de San Benito.
• Retablo de San Alfonso María de Liguori obra del escultor Francisco Teruel Navarrete. Alfonso María de Ligorio fue el fundador de la Congregación del Santísimo Redentor (los Redentoristas) que durante una época tuvieron presencia en el templo. En el óvalo de la parte superior del retablo, lienzo de moderna creación con una escena de San Lucas pintando el icono de la Virgen María (Nuestra Señora del Socorro). La escultura de San Alfonso Liguori fue colocada en este altar en 1923 pero la misma fue destruida en 1936 y el escultor Francisco Teruel tuvo que hacer una nueva escultura, réplica de la original que es la que vemos en la actualidad. Durante una temporada el lienzo de la Virgen de Montesa y antes de estar dedicado a San Alfonso se encontraba presidiendo esta capilla.
• Retablo de San Expedito (en la nave del transepto). El retablo alberga en la hornacina inferior una talla de San Expedito, abogado de las causas perdidas y urgentes. El nicho central del retablo se encuentra vacío en la actualidad, aunque durante un tiempo albergó un lienzo de San Juan Bautista, desaparecido en la Guerra Civil. A titulo de curiosidad diremos que San Expedito es un santo que la Iglesia Católica no reconoce como tal, al no estar nada clara su autenticidad histórica, por lo que es uno de los santos que la iglesia permite un culto particular, como culto tolerado pero no admitido.

Como continuación de la nave del evangelio y en el pasillo o transito al que se abre la sacristía, encontramos un retablo con un lienzo bocaporte de la Virgen de Montesa con San Jorge de Alfama, obra de José Camarón Bonanat de 1771. En el óvalo de la parte superior lienzo representado a la Virgen María con el Niño en brazos.

A los pies del retablo de la Virgen de Montesa, lápida sepulcral de fray Francisco Bernardo Despuig Rocafull (1506-1537) XII maestre de la Orden de Montesa; esta lápida funeraria de época renacentista ya se encontraba en la capilla del castillo de Montesa. En la actualidad la lápida se alza sobre un zócalo marmóreo que la eleva del suelo. La lápida en un primer momento fue colocada en el suelo a los pies del templo, ya que había sido voluntad del difunto que sus restos fueran pisados como señal de humildad, en 1969 y para preservar debidamente la artística lápida funeraria, fue trasladada a este emplazamiento. A los pies hay una inscripción que dice: HIC : IACET : FTR : BERN / ARD : DESPUIG : MR : XII / MONTESIE (Aquí yace fray Bernardo Despuig, XII Maestre de Montesa). Junto a la cartela figuran los escudos de Montesa y de su linaje.

La portada de la sacristía que se encuentra al fondo no es tal, ya que es una portada fingida, es decir, está pintada enmarcando el vano que se abre en el muro. La pintura es de Felipe Fontana, el mismo autor que realizó las pinturas fingidas del testero del presbiterio.

El Altar Mayor está presidido por un baldaquino de jaspes de diversos colores realizado hacia 1773 por Miguel Fernández. Es de planta circular y está coronado por un cúpula peraltada de jaspe que apoya en ocho columnas pareadas adosadas de mármol verde y capiteles corintios. Remata la cúpula la estrella de Euclides realizada en bronce dorado. Su interior alberga una tabla de la Virgen del Perpetuo Socorro, aunque en origen alojó una imagen en madera ligeramente policromada de la Virgen de Montesa, realizada en Madrid por el escultor Francisco Gutierrez y que fue destruida en la Guerra Civil Española. Francisco Gutierrez (Arevalo 1727 - Madrid 1782) es autor también de la Cibeles de Madrid. La tabla de la Virgen del Perpetuo Socorro fue colocada en su actual emplazamiento por los monjes redentoristas, y es obra de la granadina Encarnación González.

En las paredes laterales del presbiterio podemos encontrar dos puertas; la de la derecha da acceso a la Capilla de San Jorge o de la Comunión, diseño de Miguel Fernández y ejecutada por el maestro cantero Diego Cubillas. La Capilla Mayor está revestida de mármoles, jaspes, columnas y pilastras de orden corintio; la puerta de la izquierda permite el paso al tránsito de la sacristía. Por encima de ambas puertas adinteladas, dos bajorrelieves en forma de óvalos o medallones laureados, sostenidos por ángeles, un óvalo representando a Carlos III (lado el evangelio) y el otro a Jaime II el Justo (lado de la epístola), son obras del escultor Jose Puchol y Rubio y fueron esculpidos en mármol de Carrara en 1774. En los dinteles de las puertas figuran las siguientes inscripciones: CAROLUS III HISPAn REX / A FUNDAM EREXIT DOTAVIT 1761 y JACOBUS II. REX ARAGÓN / MONTESIAE DONATOR. 1319.

En la base de las pilastras, en la embocadura de entrada al presbiterio, encontramos dos figuras, a la izquierda en la nave del evangelio la figura de un anciano orando. Representa al XIII maestre de la Orden de Montesa don Francisco Llançol de Romaní (fallecido en 1544), lo encontramos arrodillado, de perfil, en posición orante y apoyado en un reclinatorio. La talla realizada en mármol ya se encontraba en el desaparecido Castillo-Convento de Montesa. A la derecha, en la nave de la epístola, Jesús enseñando en el templo. Vemos la figura de un joven Jesús, sentado en un asiento (cátedra). Figura vestido con dalmática atada a la cintura y con toga, levanta su mano derecha hacia arriba, mientras que la izquierda está apoyada en un libro (las Sagradas Escrituras) que sostiene en el regazo. El pie izquierdo lo tiene en posición avanzada mientras que el derecho está oculto entre los ropajes. La figura fue hecha para la Iglesia del Temple de 1725 y está realizada en mármol de Carrara por Giacomo Antonio Ponzonelli (* Massa ca. 1654 † Génova 1735). Antes que ocupara este espacio, la escultura estuvo en el atrio de la entrada a la iglesia, pero ante los robos que se producían en la zona, se optó por guardarla en el interior.

Las pinturas de la bóveda del presbiterio de hacia 1770 representan la Asunción de la Virgen rodeada de los Apóstoles, la Santísima Trinidad y dos medallones de San Jorge y Santiago Peregrino, frescos salidos de la mano de José Vergara Gimeno. La escena central representa a la Virgen que asciende a los cielos entre nubes rodeada de ángeles, mientras en el nivel inferior los apóstoles destapan el sepulcro vacío. Más arriba la Santísima Trinidad con la corona destinada a la madre de Dios y en los lunetos laterales los medallones antes descritos.

Las pinturas de las pechinas del crucero están realizadas también por el pintor José Vergara Gimeno y representan a santos relacionados con la Orden de Montesa: San Benito de Nursia, San Roberto de Molesmes, San Bernardo de Claraval y San Raimundo abad de Fitero, este último fundador de la Orden de Calatrava, vestido con ropas militares y portando un escudo con el emblema de la Orden Calatrava. El testero de la Capilla Mayor está decorada con pinturas al fresco realizadas con la técnica de la grisalia, en forma de arquitecturas fingidas, obra del boloñés Felipe (Filippo) Fontana, realizadas hacia 1770.

Los pilares, muros y techos adyacentes a la Capilla de San Alfonso María de Ligorio que ya hemos visto, se encuentran decorados con pinturas al fresco de diversa temática, con abundancia de cartelas y mensajes alusivos. Estas pinturas fueron realizadas hacia 1923 por el pintor Vicente Pastor con la colaboración del alicantino Remigio Soler Tomás (* Agres, Alicante 14-10-1897 † Agullent, Valencia 14-08-1983) y Ricardo White, fueron encargadas por la Archicofradía del Perpetuo Socorro y centra su temática en historias relativas a la historia del icono de la Virgen y santos relacionados con los Redentoristas.

La Capilla de San Jorge o de la Comunión se ubica a la derecha de la Capilla Mayor, como continuación de la nave lateral de la epístola y la preside un retablo con la imagen de la Virgen de los Desamparados.

Recibía el nombre de Capilla de San Jorge porque en ella se conservaba un busto en plata con la reliquia de la cabeza de San Jorge, regalo del rey Felipe II a los montesianos. Desgraciadamente tanto el busto como la reliquia se perdió parcialmente en la Guerra de la Independencia y totalmente en la Guerra Civil de 1936.

La Capilla de la Comunión fue el último elemento que se construyó del conjunto montesiano de convento e iglesia, fue construido entre 1773 y 1785 por Diego Cubillas que desde un primer momento había participado activamente en la construcción de todo el conjunto conventual.

Se cubre por bóveda de medio cañón separados en tres tramos por arcos fajones, el primer tramo se cubre con una decoración acasetonada en forma hexagonal, el segundo tramo sigue la misma disposición acasetonada pero estos adoptan forma octogonal, y por último el testero que se cubre con una bóveda de cuarto de esfera también con casetones pero esta vez cuadrados y trapezoidales ajustándose a la forma de la bóveda. Es obra realizada por Diego Cubillas según planos de Miguel Fernández y fue finalizada en 1785.

En los muros laterales de la capilla podemos encontrar dos bajorrelieves en madera simulando mármol realizados por José Puchol Rubio que es de los mejor que tiene la capilla.

A destacar que en la fachada exterior recayente a la Plaza de Teodoro Llorente, sobre el muro de la iglesia, encontramos un sobreañadido realizado entre 1925 y 1926 por el arquitecto Lorenzo Criado Oltra y que no es otra cosa que las dependencias que los Padres Redentoristas tuvieron que realizar para hacer habitable la iglesia que debía albergar una pequeña comunidad. Se construyeron distintas dependencias ocupando partes inverosímiles de la iglesia que hicieron una vida bastante difícil de ocupación.